
高倍率、長壽命鎂硫(Mg-S)電池體系:受益于金屬有機框架(MOF)衍生碳載體和鋰鹽調節(jié)劑
為了避免二價鎂離子緩慢晶格內遷移的問題,中國科學院上海硅酸鹽研究所研究員李馳麟團隊在前期工作中已開發(fā)了鋰驅動多硫化物正極轉換反應的大容量雙鹽鎂基電池(Adv.Funct.Mater.2015,25),同時提出了陰離子嵌入激活、反應中心外露的鎂基電池體系(Adv.Funct.Mater.2015,25)。近日,該團隊在動力學改善的鎂硫電池研究中取得重要進展。研究人員選擇金屬有機框架化合物ZIF67為前驅體,制備了一種Co、N異質原子共摻雜的分級多孔碳作為硫宿主材料,實現(xiàn)了鎂硫電池的倍率和循環(huán)性能的顯著升級。在1C倍率下,該鎂硫電池表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性,首次放電容量可達600mAh/g,200次循環(huán)后容量仍保持在400mAh/g左右。在更高的5C倍率下,電池仍然具有300-400mAh/g的可逆容量。為繼續(xù)提升電化學性能,研究人員采用還原氧化石墨烯修飾的隔膜來優(yōu)化電池構架,進一步限制了多硫化物的穿梭,電池在0.1C電流密度下可運行250次循環(huán)以上,顯著提高了鎂硫電池的循環(huán)穩(wěn)定性。鎂硫電池優(yōu)異的電化學性能受益于多重因素的協(xié)同作用,如異質摻雜有利于鎂硫電池在充放電過程中多硫化物的吸附和催化分解,在非親核性鎂電解液中添加鋰鹽和氯離子有利于抑制鎂負極表面鈍化和提高電解液活性,充放電模式調節(jié)和隔膜修飾有利于緩減和控制多硫化物的損失,抑制其穿梭效應。