氮摻雜石墨烯被認(rèn)為是有應(yīng)用前景的鋰離子電池電極材料，理論和實(shí)驗(yàn)研究表明，氮摻雜石墨烯的儲(chǔ)鋰性能很大程度上依賴于氮摻雜量。然而，大量的氮原子摻雜到晶格里會(huì)降低其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，故電池容量等電化學(xué)性能的進(jìn)一步提高和改善受到限制。近 日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室博士生鄭方才和材料系碩士生楊陽(yáng)通過(guò)理論模擬計(jì)算，提出了邊緣氮摻雜和孔洞額外儲(chǔ)鋰的思想，并設(shè)計(jì)出了 一種能實(shí)現(xiàn)邊緣氮摻雜，避免邊緣被羧基、羥基修飾的氮摻雜類石墨烯粒子的制備工藝，制備了高氮摻雜的多孔類石墨烯粒子。作為鋰離子電池電極材料表現(xiàn)出優(yōu)異 的儲(chǔ)鋰性能。該研究成果發(fā)表在近期出版的《自然·通訊》上。
利用高含氮配合物ZIF-8為前驅(qū)物在惰性氣氛中焙燒一步法制備了高氮摻雜的類石墨烯粒子。這種方法能有效地避免類石墨烯粒子邊緣易生成羥基、羧基、環(huán)氧基等官能團(tuán)，有利于氮原子在石墨烯晶格內(nèi)及邊緣摻雜，提高摻雜量，如800℃制備的樣品其氮含量達(dá)17.72 wt%。 此外，焙燒后所形成的類石墨烯粒子聚集體內(nèi)含大量孔洞，其內(nèi)表面富含吡啶、吡咯型氮摻雜原子，理論模擬計(jì)算表明，這種孔洞可以提供額外的儲(chǔ)鋰容量。另外， 這種特殊的孔道結(jié)構(gòu)，有利于充放電循環(huán)過(guò)程中鋰離子和電解質(zhì)的傳輸，大大提高了鋰離子的遷移速率。這些結(jié)構(gòu)優(yōu)點(diǎn)使所制備的氮摻雜類石墨烯粒子的電化學(xué)性能 得到了較大的提高，容量和循環(huán)穩(wěn)定性都優(yōu)于目前文獻(xiàn)報(bào)道的氮摻雜碳材料，有潛在的應(yīng)用前景。
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